1、1919年 28岁：5月9日，在南京小营演武厅6千人大会上发表演说，痛斥袁世凯“二十一条”卖国条约，13日，南京学界联合会成立，选举陶行知为会长。20日南京各校学生自行罢课。南京高师代校务的陈容反对罢课而离校，陶行知暂代理校务，支持学生的爱国运动。
2、1921年 30岁：12月，新教育共进社、《新教育》杂志社、实际教育调查社合并，成立中华教育改进社。以“调查教育实况，研究教育学说，力谋教育改进”为宗旨。
3、1923年 32岁：与朱其慧、晏阳初、朱经农、黄炎培等发起成立中华平民教育促进会。与朱经农合编《平民千字课本》。到南京、安庆、南昌、上海、杭州、武汉等地推广平民教育运动。是年，拒绝北洋政府任命为武昌高等师范学校（武汉大学前身）校长，又谢绝母校金陵大学聘为校长。专心致意于中华教育改进社工作及促进平民教育运动。